Η Εφορία Ασπονδύλων συντηρεί και διαχειρίζεται όλα τα ασπόνδυλα ζώα, πλην των αρθροπόδων. Οι συλλογές της εφορίας των Ασπονδύλων περιλαμβάνουν αντιπροσώπους από πολλά διαφορετικά φύλα ασπόνδυλων οργανισμών (εκτός των αρθροπόδων), της ξηράς, των γλυκών νερών και της θάλασσας. Τα δείγματα προέρχονται κατά κύριο λόγο από την Ελλάδα, ηπειρωτική και νησιωτική χώρα, και όλες σχεδόν τις χώρες της Μεσογείου, αλλά υπάρχουν δείγματα από όλες τις ηπείρους. Το σύνολο των ατόμων υπερβαίνει τις 600.000 και περιλαμβάνει 80 ολότυπους και παράτυπους ειδών της Ελλάδας και της Κύπρου. Όλα τα δείγματα φυλάσσονται στον ειδικό χώρο των συλλογών με κατάλληλες προδιαγραφές υγρασίας και θερμοκρασίας.
Η πλειονότητα των δειγμάτων, > 70%, έχει καταγραφεί ηλεκτρονικά, με όλα τα δεδομένα, χωρικά και χρονικά, για τον κάθε σταθμό δειγματοληψίας.
Το μεγαλύτερο μέρος των συλλογών αφορά τα μαλάκια της ξηράς και του γλυκού νερού, με περισσότερα από 1.100 είδη της Μεσογείου. Τα μαλάκια διατηρούνται ως κελύφη, σε οινόπνευμα (75% τα περισσότερα δείγματα), σε 96% αλκοόλη και σε κατάψυξη -20οC για μοριακές μελέτες. Τα φυλασσόμενα σε αλκοόλη δείγματα της Ελλάδας και της ανατολικής Μεσογείου είναι η πιο πλούσια συλλογή και μοναδική συγκρινόμενη με άλλα ευρωπαϊκά μουσεία.
Τα περισσότερα δείγματα προέρχονται από τις ερευνητικές αποστολές που έχει πραγματοποιήσει το ΜΦΙΚ από το 1996 μέχρι σήμερα, τόσο στην Ελλάδα όσο και σε όλες σχεδόν τις χώρες της Μεσογείου, αλλά και από την ερευνητική δραστηριότητα των μελών του ΜΦΙΚ. Παράλληλα οι συλλογές εμπλουτίζονται διαχρονικά μέσω των διατριβών των προπτυχιακών, μεταπτυχιακών και των υποψήφιων για διδακτορικό φοιτητών που σχεδόν κάθε χρόνο εκπονούνται στην εφορεία. Επίσης περιλαμβάνει όλη τη συλλογή του καθ. Μωυσή Μυλωνά από το 1970 -1992.
Στην εφορία έχουν δωρίσει και καταθέσει τις συλλογές τους οι:
- Καλούστ Παραγκαμιάν, με ερευνητικό ενδιαφέρον τη βιοσπηλαιολογία, με δείγματα μαλακίων από 130 σπήλαια της Ελλάδας,
- Δημήτρης Πουρσανίδης, με ερευνητικό ενδιαφέρον τα θαλάσσια μαλάκια, με δείγματα κυρίως οπισθοβραγχίων από τις ελληνικές θάλασσες.